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Transitions de phases, transition métal-isolant

 

Transition de Mott

La compréhension des mécanismes des transitions de phases et en particulier de la transition métal-isolant (TMI) dans les matériaux à forte corrélation électronique a toujours constitué un défi majeur dans le domaine de la matière condensée. Ainsi, des systèmes ``phares’’ comme la magnétite (dont la TMI a été découverte par Verwey en 1939) ou comme le composé ``prototype’’ des isolants de Mott ont reçu une attention continue à l’échelle de plusieurs décennies. Ces systèmes ont agi comme d’excellents révélateurs des avancées théoriques et expérimentales au cours de toutes ces années.

Récemment, des progrès spectaculaires ont été réalisés sur le plan théorique sur le problème central de la TMI qui apparaît entre l’isolant de Mott et le métal corrélé (transition de Mott). Ainsi, le développement des méthodes théoriques, dans ce cas de la Théorie de Champ Moyen Dynamique (DMFT) 1.19, a permis d’accéder à une vision unifiée à la fois de l’isolant de Mott décrit par Mott et Hubbard dans les années 40-60 et du métal corrélé décrit par Brinkman et Rice dans les années 70. Les exemples de confrontation réussie entre la théorie et l’expérience sont nombreux. A l’échelle nationale, on peut notamment citer la description des transitions de Mott induite par la pression dans dopé  1.20 ou dans le composé moléculaire  1.21. Ces résultats ont été obtenus grâce à une collaboration étroite entre théoriciens et expérimentateurs, les modèles de la transition issus des calculs DMFT ayant suscité de nouveaux travaux expérimentaux par la confrontation des deux, une grande partie de l’évolution des propriétés de transport lors de la transition ont pu être comprises.

On peut espérer, dans ce domaine, des développements importants comme la synthèse et l’étude d’isolants de Mott piézo/ferro-électriques qui ouvriraient la possibilité de piloter la TMI par un champ électrique. Un autre problème ouvert concerne la TMI dans les systèmes corrélés de basse dimensionalité, comme par exemple dans les composés quasi-1D  1.22 ou  1.23. La nature des transitions métal-isolant dans ces systèmes dépasse la description classique de Peierls et implique d’autres ingrédients comme le degré de liberté orbital ou de forts couplages électron-phonon. Enfin, un des aspects qui pourrait émerger au cours des prochaines années concerne les transitions isolant-métal induites par des perturbations telles que le champ électrique 1.24 ou des pulses lumineux 1.25. Cette propriété, qui apparaît notamment dans les manganites isolantes présentant des séparations de phases électroniques, pourrait par exemple être utilisée dans une nouvelle génération de mémoires non-volatiles, les RRAM (Resistive Random Access Memory). Paradoxalement, les mécanismes sous-jacents restent largement incompris jusqu’ici et leur élucidation nécessitera une étroite collaboration entre chimistes, physiciens du solide et théoriciens.

Transitions sous champ ou sous hautes pressions, magnétisme quantique

Le magnétisme quantique a connu un grand essor dans les dernières années aussi bien par la découverte de nouvelles phases induites par application de champs magnétiques forts et/ou de fortes pressions dans des systèmes classiques de dimères quantiques que par la découverte de composés antiferromagnétiques géométriquement frustrés de spin 1/2, proches du cas idéal, qui ouvrent ainsi la voie à une comparaison détaillée avec les études théoriques menées depuis plus de 15 ans.

Dans les systèmes de spins quantiques avec interactions antiferromagnétiques (dimères quantiques), l’application d’un champ magnétique permet en effet de fermer le gap singulet - triplet de l’état fondamental sans champ. Au dessus du champ critique de fermeture, apparaissent de nouvelles phases quantiques comme l’ordre magnétique transverse induit sous champ, au travers d’une condensation de Bose Einstein des magnons, associée à la présence d’un mode de Goldstone et observée récemment dans le composé de dimères de spins 1/2  1.26. Des plateaux d’aimantation apparaissent dans différentes phases ordonnées sous champ, pour des valeurs fractionnaires de l’aimantation, comme c’est le cas dans l’azurite, systèmes de chaînes losange frustrées 1.27 ou celui du  1.28. La texture et les excitations de l’état fondamental sous champ sont fonction de nombreux paramètres qui confèrent une grande richesse de comportements : effets d’anisotropie dans les composés ou  1.29. L’application d’une pression ou le dopage en impuretés joue dans bien des cas un rôle très similaire à celui d’un champ magnétique, les propriétés magnétiques de ces systèmes étant très sensibles à de faibles variations des couplages inter-chaînes ou échelles (à 1D), inter-plans (à 2D) ou inter-dimères.

Hauts champs et hautes pressions sont deux axes techniques dans lesquels les équipes françaises sont bien représentées à l’échelle internationale notamment en combinaison avec les techniques de RMN ou de diffraction inélastique de neutrons. Les progrès récents des techniques numériques permettent une compréhension des nouveaux états induits et créent une synergie expérience/théorie de premier plan dans ce domaine. Dans le cas des antiferromagnétiques frustrés, ce sont de nouveaux états fondamentaux qui naissent aux dépens d’états de Néel classiques, déstabilisés par la frustration. Par rapport aux dimères quantiques, le gap singulet-triplet est fortement réduit, voire inexistant et un continuum d’excitations est prédit. La confrontation des deux types de systèmes, notamment à base de Cu sera certainement dans le futur une grande source de richesses : effets d’anisotropie, sensibilité aux défauts et aux impuretés magnétiques sont des axes de recherche cruciaux pour le nouveau composé  1.30. De la même manière, l’importance des ordres magnétiques incommensurables dans les composés ferroélectriques a été récemment redécouverte et les travaux récents sur les delafossites ouvrent la voie à la synthèse de nouveaux matériaux multiferroïques.

Motivés par la découverte de ces nouvelles phases quantiques, la recherche et la synthèse de nouveaux composés par les chimistes, en lien étroit avec les communautés de physiciens expérimentateurs et de théoriciens, est primordiale.